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リットナーの村にたどり着いたシモンとカミナの前に現れたのは、彼らの運命に大きく関わってくる強敵、ヴィラルだった。ヴィラルの操るエンキに苦戦するカミナのグレン。シモンも思わずラガンに飛び乗り戦場へ。その時、カミナとシモンの心がひとつとなり。ここに、グレンラガンが完成した。ヴィラルを撃退した一行は、獣人どもの本拠地に攻め入るべく、長い長い旅に出たのだが......。

獣人討伐の旅を始めたシモンとカミナたちグレン団。その前に新たに立ちはだかった獣人四天王のひとりである怒濤のチミルフと要塞ガンメン・ダイガンザン。カミナは各地から集まった新たな仲間たちと共に大グレン団を結成し、ダイガンザン強奪という大勝負に出るのだが......!?

カミナを失った喪失感を、戦うことで紛らわそうとするシモン。だが、戦いの最中にグレンラガンは合体を解除し、ラガンは力を失ってしまう。暴走するラガンがたどり着いた先で、シモンは箱の中から現れた謎の少女と出会いダイグレンへと連れ帰る。少女の名は「ニア」といい、彼女の正体は人間の敵「螺旋王」の娘であった。そんな時、ダイグレンを奪還するべく四天王の「流麗のアディーネ」が襲いかかってきた。ニアは戦い納めるべくアディーネの前に立ちはだかるが……。

螺旋王四天王のふたりを打ち破ったシモンと大グレン団が流れ着いた先には広大な海が広がっていた。ひと時の休息をとるシモンたちだったが、それを許さぬ最後の四天王・不動のグアームが罠を仕掛ける。ふたりの「捨てられた姫」ストレイアとニアの邂逅！そして、ヨーコの新たな決意！シモンは最後の四天王との戦いに勝利することができるのか!?

四天王の次々と打ち破り、宿敵ヴィラルとの再戦をも戦い抜いたシモンと大グレン団は、ついに螺旋王の待つ王都にたどり着いた。地の底から飛び出し、たくさんの仲間と出会い、カミナの死を乗り越えて戦う大グレン団に、地上を取り戻すことができるのか!?だが、螺旋王の操るラゼンガンがグレンラガンの前に立ちふさがり……。

テッペリン陥落から７年。シモンを中心とした大グレン団のメンバーは新政府を作り上げ、王都跡に人間達の都・カミナシティを築き、地上文化の繁栄と拡大に努めていた。螺旋王が死に際に残した「予言」の意味を探るため、月へ探査ガンメンを打ち上げるまでに成長した人類。シモンはこれまでの苦労を共に歩んだニアに結婚を申し込むが……。

カミナシティの市民を収容し、アークグレンで地球を脱出したロシウたち。だが、その前に《アンチスパイラル》の絶対的絶望が立ちふさがる。一方、シモンはヴィラルと共に収容所を出て、待っていた大グレン団の仲間と合流する。危機に陥るロシウたちを救うためシモンはグレンラガンで宇宙へ!!大グレン団ガンメン全機合体など見所満載！

月に偽装されていたカテドラル・テラを制御し、地球を救うことに成功したシモンたち。しかし、アンチスパイラルのメッセンジャーであるニアは、敵本星へと召還されてしまった。地球に帰還したシモンは愛するニアを救うために敵本星へと乗り込む準備を進めるが、その場所はロージェノムすら知らなかった。しかし意外にも、シモンがニアに渡した指輪が螺旋索敵に反応し、彼女が連れ去られたアンチスパイラルの母星の場所が判明する。愛する女を救うため、仲間たちの暮らす地球を救うため、そして、すべてに決着をつけるために、シモンたちは超銀河ダイグレンで隔絶宇宙へと旅だったが……!?